他持续研究统计力学与量子理论，导致他给出粒子论与对于分子运动的解释。在1917年，爱因斯坦应用广义相对论来建立大尺度结构宇宙的模型。
阿道夫·希特勒于1933年开始掌权成为德国总理之时，爱因斯坦正在走访美国。由于爱因斯坦是犹太裔人，所以尽管身为普鲁士科学院教授，亦没有返回德国。1940年，他定居美国，随后成为美国公民。
在第二次世界大战前夕，他在一封写给当时美国总统富兰克林·罗斯福的信里署名，信内提到德国可能发展出一种新式且深具威力的炸弹，因此建议美国也尽早进行相关研究，美国因此开启了曼哈顿计划。
